Disse temaer udvikles i systematisk form i hovedværket L´Etre et le Néant (Væren og Intet) (1943). Her benyttes den fænomenologiske metode inspireret af filosoffen Edmund Husserl til at beskrive menneskets eksistensvilkår. Sartre beskriver mennesket som absolut frihed. Menneskets bevidsthed er kendetegnet som negativitet eller intetgørelse. Dette er Sartres definition af intentionalitet. Menneskets bevidsthed intetgør verden og giver den derigennem mening. Hele verdens mening stammer fra menneskets livsprojekter og eksistentielle valg. Sartre siger, at mennesket som for-sig-væren (bevidsthed) vil være et med tingene og verden (i-sig-væren). Det vil være Gud, eller for-sig-i-sig-væren, dvs. almægtig og alvidende. Men dette projekt er umuligt. Derfor er menneskets eksistens unyttig og vores liv former sig som et ulykkeligt begær, en tragisk passion om at opnå mening og sammenhæng i en absurd verden.

Det reelt eksisterende menneske er karakteriseret af en absolut frihed, hvor det i et radikalt valg er tvunget til at vælge meningen med sit liv. Sartre mener, at alle mennesker er fuldt ansvarlige for det som de har valgt at gøre med deres liv. Ikke at vælge er også at vælge. Mennesket er fordømt til frihed. Men denne sandhed ynder det ikke at indse. Derfor flygter det fra sin frihed, meningsløshed og absurditet i selvbedrag, eller hvad Sartre kalder ond tro. Man gør sig til en ting blandt andre ting i verden og nægter at indse verdens meningsløshed. Samtidig bliver de fleste mennesker fulde af angst, når de forstår, at verden er meningsløs, og at de er totalt ansvarlige for deres eksistentielle valg.

I Væren og Intet er Sartre ikke mindre skeptisk over for forholdet til det andet menneske. Sandt nok eksisterer mennesket ikke kun som for-sig-væren og i-sig-væren. Det lever også som væren-for-den-anden. Det er i mødet med det andet menneske, at friheden bliver klar over sin væren-i-verden. Men dette møde med det andet menneske er kun smertefuldt. Igennem den andens gennemborende blik føler jeg skam og skyld. Forholdet mellem mennesker er en ubarmhjertig kamp og konflikt. Helvede er de andre, og kærlighed er for Sartre ikke andet en pinefuld bølgebevægelse af sadomasochisme. Således former den menneskelige eksistens sig i en situation, hvor friheden må engagere sig, men hvor den samtidig føler sig fremmed og alene.

Sartres slagord er nemlig frihed i situationen. Som projekt og engagement må den enkelte altid vælge sit liv som projekt i en eksistentiel situation. Valget af personlighed bliver til en situation, hvor det konfronteres med historie, krop og det andet menneske. Eksistensen bliver forstået som et engagement for frihed i den konkrete handlingssituation.

Efterhånden som eksistentialismen i fransk efterkrigstid blev modefilosofi, blev den også mødt med kritik for at være menneskefjendsk og pessimistisk og uden moral. I Eksistentialisme er en humanisme (1946) hævdede Sartre som svar på kritikken, at eksistentialismen måtte forstås som en humanisme, der ville kæmpe for hele menneskeheden. Han mener, at det eksistentielle valg ikke kun gælder den personlige frihed, men også sætter en norm for det andet menneskes frihed. At vælge sit liv betyder her at engagere sig for det andet menneskes frihed. Sartre bryder hermed med den pessimistiske tænkning i Væren og Intet og forsøger at tænke en eksistentialistisk moral. I nogle posthumt udgivne Hæfter til en moral (skrevne 1947-48) viderefører Sartre disse overvejelser. Han understreger nu, at menneskets vilkår som intetgørende bevidsthed i verden også kan ses som en eksistensbekræftelse, og det må derfor være muligt at fundere en etik, hvor man skaber det andet menneske som kunstværk ud fra denne bevidsthedens selvoverskridelse og overvindelse af meningsløshed.

Sartre analyserer endog forholdet mellem mennesker som mulig gensidig respekt for den andens frihed i et autentisk appel-hjælp-forhold. Dette kommer tæt på at være en åbenhedens situationsetik baseret på mellem-menneskelig generøsitet. Modsætningen mellem dette projekt og det pessimistiske menneskesyn i Væren og Intet er åbenbar, og det er karakteristisk, at Sartres moralfilosofi aldrig blev udgivet mens han levede, og at han istedet mere og mere kastede sig over marxistiske og socialfilosofiske problemstillinger, der kulminerede med værket Kritik af den dialektiske fornuft i 1960.

I hele efterkrigstiden var Sartre stærkt engageret i politik. Han var kritisk overfor vestens imperialistiske kapitalisme og gik ind for en marxistisk filosofi. I 1946 skriver han artiklen Materialisme og revolution , der argumenterer for, at menneskets frihed kun kan realiseres gennem et verdensomspændende socialt oprør. Sartre mener, at filosofi og revolution er tæt sammenhængende. Sartre blev engageret i det kommunistiske parti og så partiet i 1954 i artiklen Kommunisterne og freden proletariatet som historiens udvalgte førertrop, der skulle gennemføre revolutionen.

Denne ultrabolchevisme vakte stor kritik i samtiden, bl.a. af filosoffen Merleau-Ponty, der havde arbejdet sammen med Sartre i redaktionen af det berømte tidsskrift Les Temps modernes, og som hævdede, at Sartre for at redde sin abstrakte frihedsfilosofi var endt i en uholdbar terroristisk totalitarisme.

Sartres svar på denne kritik kan siges at befinde sig i Kritik af den dialektiske fornuft, der udgør et storstilet forsøg på at kritisere dogmatisk materialisme og genforene eksistentialisme og marxisme, der var blevet mere og mere adskilt fra hinanden i løbet af 1940erne og 1950erne. I modsætning til dem, der hævdede, at marxismen var en umenneskelig retfærdiggørelse af volden i historien ville Sartre undersøge mulighedsbetingelserne for en humanistisk marxisme. Værket vil undersøge de teoretiske forudsætninger for den menneskelige praksis, og Sartre ser nu den menneskelige frihed som betinget af de historisk sociale omstændigheder, der fører til undertrykkelse og fremmedgørelse. Men friheden er samtidig muligheden for at gøre op med disse omstændigheder. Sartre analyserede i Kritik af den dialektiske fornuft indgående revolutionens dialektik som udtryk for et sådant frihedens opgør. I den revolutionære gruppe eksisterer den autentiske frihed, fordi man i total enhed forener sig mod magthaverne. Men gruppen må cementeres i fastere strukturer for ikke at gå til grunde. Men dette er ikke nok. Det er nødvendigt at danne en organisation og en institution, og så er vi tilbage i en stærk hierarkisk undertrykkende stat, hvor suverænen fremstår som et terroristisk ideologisk spøgelse. På den måde bliver Sartres forsøg på at spørge, om der findes en sandhed i historien til en tragisk cirkulær dialektik, hvor der aldrig kan gives en harmonisk samfundstilstand, men kun en uendelig cirkulær bevægelse, hvor humanismens frihed kvæles af undertrykkende institutioner.

Sartres revolutionære marxisme, kan, selvom han var ved at skrive en gigantisk bog om digteren Flaubert, siges at have haft stor betydning for ungdomsoprøret. Parolen «fantasien til magten» udtrykker det kritiske potentiale foreningen af eksistentialisme og marxisme. Dette gør sig også gældende i det senere værk On a raison de se révolter, der blev skrevet sammen med nogle maoistiske unge venner, og som vidner om et vedvarende politiske engagement. Sartre bekender sig her til den permanente revolte, en vedblivende negativitet, der hele tiden kæmper for virkeliggørelsen af menneskets eksistentielle frihed på trods at verdens undertrykkende og voldelige meningsløshed.

Sartre var en modig modstander af Frankrigs krig i Algeriet og deltog sammen med Bertrand Russel i et tribunal, som gjorde USA's krigsforbrydelser i Vietnam kendt i verdensopinionen.